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      邻域效应如何在分子聚集体破碎过程中发挥作用,一直是物理学家和化学家关注的焦点。原子与分子物理研究所超快科研团队从时域上直接观察聚集体中临近粒子存在对分子离子的反应动力学过程的影响,并解析出其相互作用物理机制。他们利用飞秒时间分辨的离子三体符合实验,测量了邻近中性或荷电分子对处于束缚量子态或解离量子态分子离子的影响,清晰地给出了N2O二聚体的三体碎片化超快动力学图像,发现了在N2O+单体分子中不存在的新解离通道;通过结合高精度势能曲线计算,进一步确定了这一通道来源于邻近离子与处于解离态的分子离子间自旋交换产生的B2Π4Π电子态间宇称变换,进而形成新的解离通道。此外他们还实现了在飞秒时间尺度上N2O二聚体中离子-分子碰撞动力学的实时观测,包括邻近N2ON2O+与束缚态N2O+间的相对转动、NON2O+NO+N2O间的超快碰撞以及N3O2+形成和分解等过程。分子反应的活性展现出强烈的依赖于分子及其邻接体的相对取向和电荷状态,这种邻近粒子效应的飞秒时间分辨研究在控制分子反应,特别是认识蛋白质、DNA和分子簇合物中单体分子如何裂解方面迈出了重要的一步。

      近年来该团队在科技部重点研究计划、国家自然科学基金及中央高校基本科研基金资助下,在原子分子小量子体系超快精密测量及量子调控方面建设了一流研究条件并取得了一系列研究成果。上述研究结果以“Femtosecond Time-Resolved Neighbor Roles in the Fragmentation Dynamics of Molecules in a Dimer”为题,75日在线发表在Physical Review Letters杂志上。论文第一作者为余西涛博士研究生,罗嗣佐副教授、丁大军教授为论文通讯作者。


文章全文链接:https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.129.023001




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